21.【解析】选C。句意: 随着孩子们长大, 他们对周围的事物越来越感兴趣。as可表示两个同步发展的动作或行为，意为“随着”，符合句意；while表示一段较长的时间或过程内主从句谓语动作同时发生；when作“当……时候”讲，指较短的一段时间或点时间；with后接复合结构，与题目句子结构不符。
独具【举一反三】
________ children getting older，they become more and more interested in the things around them.
A. While B. When C. As D. With
【解析】选D。with“随着”，是介词，常用于“with+宾语+宾补”的复合结构中，符合题意。
